Gunārs Krollis ir dzimis 1932. gada 23. jūnijā Rīgā. Mācījās Jaņa Rozentāla Rīgas Mākslas vidusskolā (1948-1953), studēja Latvijas Mākslas akadēmijas Grafikas nodaļā (1954-1960).
1963.gadā viņu uzņēma Latvijas Mākslinieku savienībā.
1974. gadā Krollis sāka strādāt par Latvijas Mākslas akadēmijas Grafikas nodaļas pedagogu, 1987. gadā ievēlēts par profesoru un Grafikas katedras Oforta darbnīcas vadītāju. 1977. gadā viņš piedalījās dekoratīvo keramikas panno izveidē Taškentas metro stacijai “Čilanzor”, bija Starptautisko Grafikas mākslas triennāļu žūrijas loceklis Vācijā un Polijā (1976, 1980, 1984, 1986).
Gunārs Krollis bija viens no spēcīgākajiem meistariem 20. gs. otrās puses un 21. gs. sākuma latviešu grafikā.